盘问布景
全固态锂金属电板（ASSLMBs）在交通电气化中具有显赫上风，大要提供高水平的能量密度和安全性。关联词，莫得SSE抖擞这些这些讹诈的所有这个词需求。举例，LiPON材料诚然具有宽的电化学窗口，但离子电导率较低。而硫化物电解质诚然具有高离子电导率和合适的机械性能，却受限于较窄的牢固性窗口（1.08至2.24V），导致其在Li阳极上变成固体电解质界面（SEI），在阴极上变成阴极电解质界面（CEI）。缺憾的是，这些SEI无法灵验精通进一步规复和锂枝晶的滋长，从而裁汰了Li的可逆性和临界电流密度（CCD）。同期，CEI也无法保护SSE免受氧化，导致与4V阴极LiNi1-x-yCoxMnyO2的兼容性低。此外，无机SSE材料的有限配方遴荐为止了转换SEI和CEI构成的材干。尽管氟掺杂在SEI和阴极电解质界面引入了疏锂和抗氧化LiF，以牢固阳极和阴极，但会显赫裁汰SSE的离子电导率。因此，ASSLMBs必须在高缓和/或高堆叠压力下运转，以普及相容性并减缓Li枝晶滋长。
最近的盘问冲突波及在SSE和Li电极之间使用东谈主造疏锂夹层(interlayer@Li)以扼制Li枝晶并精通SSE规复。关联词，钨等材料的电子传导性很高，导致SSE裁汰，从而为止其性能（60°C时CCD为1mA·cm-2）。当今着手进的Ag-C夹层在疏锂性和电子传导性之间取得了均衡，当与温等静压会聚后在60°C和2MPa下运转时发达讲求。关联词，这些夹层厚度在微米级别，不合适SSE，且好多固态电板需要高温（>55°C）和/或高堆叠压力（>50MPa）来裁汰界面电阻并增强战斗，这对工业讹诈来说并不睬思。此外，interlayer@Li不成扼制体SSE内的Li千里积和滋长。因此，在室缓和骨子压力下杀青高负载和长命命的ASSLMBs仍然是一个亟待措置的挑战。
盘问效果
近日，好意思国马里兰大学王春生西宾团队报谈了一类规复亲电试剂，在与金属亲核材料（如硫化锂SSE）战斗时发生电化学规复反馈，从而获取电子和阳离子，并在材料名义变成界面层（称为固体规复亲电界面）。这种界面具有电子阻断和疏锂特质，不错精通SSE规复，扼制Li枝晶，并维持高压阴极。因此，经过规复性亲电试剂处理的SSE在阳极发达出高临界容量和Li可逆性，并使Li（1%Mg）/SSE/LiNi0.8Co0.15Al0.05O2全固态锂金属电板在30°C、2.5MPa下杀青了高库仑遵守（>99.9%）、长轮回寿命（~10000h）和高负载（>7mAh·cm-2）。这一宗旨也推广到其他材料（如金属氧化物）的阴极，普及了高镍阴极的轮回寿命，并将责任电压普及到4.5V。这种通过固体规复性亲电界面定制材料名义的圭臬，有望加快全固态锂金属电板的交易化，并为多样材料提供措置决策。
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讨论盘问责任以“Revitalizing interphase in all-solid-state Li metal batteries by electrophile reduction”为题发表在国外顶级期刊《Nature Materials》上。
盘问内容
这项盘问报谈了一类规复性亲电试剂（RE，如酸酐和酰卤）大要在与Li亲核材料战斗时得到电子和Li+，从而杀青RE规复，并在其名义变成一层薄保护层（图1c），盘问者将其定名为固体RE界面（SREI）。由于SSE和电极皆是锂亲核材料（包括硫化锂、氧化锂和卤化锂等），因此这种SREI使大要在大无数电板材料上建树界面层。为了REs的灵验电化学规复，并在SSE颗粒上变成疏锂和电子不服SREI层(SREI@SSEs)，REs需要抖擞以下三个条目：
最初，是强亲电试剂，允许通过与亲核位点的互相作用进行预组织，并从Li亲核材料中得到电子。其次，具有比Li亲核试剂的氧化电位更高的规复电位（图1d），允许进一步的电化学规复变成SREI。第三，是碳含量较低的氟化试剂，可变成富含锂无机物的组合物，同期裁汰亲锂有机物含量（额外是用于保护ASSLMB中的SSE）。
一般来说，RE与SSE战斗时，通过与亲核位点的互相作用变授室核-亲电对。预组织的RE有助于电化学规复，并从SSE中得到阳离子（Li+）和电子（e-），从而倾向于变成风雅无定形结构（图1c）。SREI层的变成由电子律例，当达到特定厚度时，界面层转动为电子绝缘层，从而均匀变成风雅薄的SREI层。这种自限性电化学历程相同于电板中SEI的变成，但它是通过稀土溶液和材料之间的径直互相作用杀青的，无需施加电场和先进的机械操作。它卓越了SEI和传统的涂层圭臬，在界面层盘算中提供了更大的活泼性和更世俗的适用性。
图1.“电化学亲电规复”政策线路图
图2. 亲电试剂盘算和亲电试剂规复反馈机理
图3. SREI LPSC在Li阳极上的牢固性
图4. DPF-LPSC在全固态锂金属电板中的电化学性能
图5. 亲电规复政策在电极上的讹诈过甚电化学性能
论断与瞻望
总之迪士尼彩乐园最新地址，这项盘问通过引入一系列规复性亲电试剂，在界面盘算方面取得了病笃冲突。这些亲电试剂不错从金属亲核材料中得到电子和金属阳离子，进而在材料名义变成一种固体规复性亲电界面（SREI）。通过盘算亲电试剂的结构，在硫化物SSE颗粒的名义上构建了一层高度疏锂和电子阻断的全无机LiF-LixPyOzF SREI层，显赫普及了其在阴极和阳极的电化学牢固性。值得注意的是，SREI保护的ASSLMBs展现出出色的耐用性，在1.3mAh·cm-2的中等负载下可杀青4500次轮回，即使在7.1mAh·cm-2的高负载下也能完成600屡次轮回。此外，为了考据其适用性，这种SREI也适用于金属氧化物阴极，从而蔓延了责任电压。这些发现为多样材料的材料保护开辟了谈路，对先进电板过甚他电化学材料和开垦等其他界限具有病笃好奇瞻仰好奇瞻仰。